伴随着半导体产业开启亚10纳米节点时代，现代信息技术和人工智能的高速发展使纳米电子器件在高度集成化的同时也面临复杂和苛刻的使用环境。一方面，纳米晶体管器件的高度集成化伴随着越来越集中的局域发热，使器件常常工作在局部高温环境中；另一方面，在可穿戴电子器件、汽车电子和航空航天等领域，纳米电子器件必须适应高温、高湿度、氧化等复杂的工作环境。因此，发展新型耐受苛刻环境的纳米电子材料和器件结构势在必行。以MoS2为代表的二维过渡金属硫属化合物（TMDCs）具有原子级厚度、无悬挂键的表面以及对载流子的低界面散射，有望突破物理极限产生变革性的器件原理和技术。然而，二维TMDCs器件的苛刻环境耐受能力仍是一个短板，其原因可能来源于二维器件沟道材料的稳定性不足，但更为重要的是，二维TMDCs器件的电极接触界面在苛刻环境下常常先于沟道材料失效。
在过去的十几年中，数十种TMDCs材料在纳米电子学方面得到了广泛的探索。相关学者发现电极-TMDCs界面对二维半导体器件的电输运特性具有关键影响。例如，传统金属电极的沉积可能会破坏超薄的二维TMDCs薄膜，并在电极-TMDCs界面上引入缺陷，产生费米能级钉扎现象和高肖特基势垒，从而退化器件的电学性能；在高温等环境下，金属会进一步往有缺陷的沟道材料上扩散，降低器件的开关比（图1a）。因此，近年来人们开发了许多降低势垒高度来提升器件性能的策略，包括使用低功函数金属、插入缓冲层和转移金属电极。然而，这些方法并不能克服纳米器件在苛刻环境中的电极界面失效问题。例如，在TMDCs器件中用作电极缓冲层的低功函数金属，如Ti、In和Bi，在空气中甚至较高真空下容易氧化，在高温下这些金属缓冲层的氧化会加剧并与有缺陷的TMDCs薄膜反应，从而降低器件稳定性。
相比之下，通过转移金属电极与TMDCs材料形成的范德华电极接触，能够有效降低电极-TMDCs界面的缺陷浓度，从而有利于制备出高性能的TMDCs器件。但在苛刻环境中，一些活泼气体分子（如潮湿环境中的水分子）可能会嵌入到较大的范德华间隙中，增加接触势垒并严重散射载流子，使得TMDCs器件性能衰减（图1b）。因此，精细的电极界面设计对于构建具有良好环境耐受性的纳米TMDCs器件至关重要，这要求电极界面不仅具有较少的缺陷，而且能够有效阻挡金属扩散和气体分子的进入。
针对上述关键问题，新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室刘锴副教授课题组报道了一种电极界面工程策略，通过全转移方法制备单层石墨烯缓冲的金电极（t-Au/graphene），构筑了耐受高温、高湿度、氧化等苛刻环境的单层MoS2晶体管器件。在该方法中，化学气相沉积（CVD）制备的高质量单层石墨烯首先被转移的金电极从基底剥离形成t-Au/graphene电极，然后将t-Au/graphene电极转移到单层MoS2上（图2a）。基于这一全转移电极工艺，作为电极缓冲层的单层石墨烯保持了无缺陷的完整结构（图1c）。受益于单层石墨烯的原子级平坦表面和可调节的费米能级，具有t-Au/graphene电极的MoS2器件的肖特基势垒高度降低至47meV，接触电阻降低至4.7kΩ·μm。与使用沉积金属电极或仅使用转移的Au电极的器件相比，低的势垒高度和接触电阻使器件具有更高的开电流和载流子迁移率。更重要的是，无缺陷的疏水性石墨烯缓冲层可以防止金属从电极扩散到MoS2，以及水分子扩散插入到电极界面中，因此使MoS2器件在潮湿、氧化和高温等苛刻环境中具有较高的耐受性。在100%的相对湿度下，t-Au/graphene接触的MoS2晶体管的开电流变化（仅约6%）远小于沉积Au/Ti电极或转移Au电极的器件。与采用Au/Ti电极或Au/Bi电极的器件相比，该器件在氧化环境（空气）中或在350℃退火后也表现出更稳定的电输运特性。在综合考虑迁移率、开电流、耐湿性、耐氧性和热稳定性后，t-Au/graphene电极在所有类型的电极设计中拥有最佳综合性能（图1d）。该工作加深了人们对纳米器件中电极界面作用的理解，并为构建具有苛刻环境甚至极端环境耐受能力的纳米器件提供了有效的电极界面工程策略，有望适用于所有的二维TMDCs器件。
图1. MoS2晶体管与不同类型电极接触时的原子结构、能带结构及综合性能
图2. t-Au/graphene接触的MoS2器件的表征和电输运性能
图3. t-Au/graphene接触的MoS2晶体管在高湿度下的稳定性
图4. t-Au/graphene接触的MoS2器件在氧化环境和高温下的稳定性
相关成果以“面向苛刻环境MoS2场效应晶体管的全转移电极界面工程”（All-transfer electrode interface engineering towards harsh-environment-resistant MoS2 field-effect transistors）为题，近日在线发表在国际著名期刊《先进材料》（Advanced Materials）上。
材料学院2019级博士生吴永煌、2020级博士生信泽钦为论文的共同第一作者，新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室刘锴副教授为论文的通讯作者，论文的其他重要合作者还包括北京大学物理学院刘开辉教授、北京大学2017级博士生张志斌等。本研究得到国家自然科学基金基础科学中心项目、国家自然科学基金国家重点研发计划、清华大学自主科研基金等的资助。
论文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202210735
